研究背景

由于成本低、儲量豐富、離子轉移動力學快等優(yōu)勢，水系鋅離子雜化電容器（ZHSCs），受到研究者廣泛關注。然而，碳陰極容量低，導致ZHSCs的能量密度相對較低（< 100 Wh kg-1），使得它們與其他儲能系統(tǒng)相比沒有競爭力。碳材料主要基于雙電層電容存儲機制來吸附離子，根據公式Cdl=eS/d（其中，e是電解液介電常數；S是電極/電解質接觸面積，與比表面積有關；d是雙電層厚度）可知，可以通過增加碳材料的比表面積來提高電極與電解質的接觸面積S，從而提高碳材料的雙電層電容。受現有技術限制，碳材料的比表面積無法無限增大，增加的比表面積也無法保證全部用于離子存儲。有鑒于此，中山大學盧錫洪等團隊開發(fā)了一種通用的策略減小EDLs厚度d來提升EDLs電容，即利用-NH2官能團增加碳材料表面電荷密度，同時-NH2上的孤電子對可以與Zn2+發(fā)生強相互作用，從而有效壓縮了EDLs厚度，顯著提升了鋅離子的存儲容量。相關成果發(fā)表在國際期刊Angewandte Chemie International Edition上。

圖文導讀

碳材料的制備與微觀結構

首先，以納米ZnO為模板、KOH為化學活化劑，通過高溫煅燒將煤焦油瀝青轉化為多孔碳（PC）。之后，在乙二胺溶液中，利用多肽縮合試劑將-NH2官能團嫁接到碳材料表面，得到-NH2基團修飾的多孔碳（APC）。相關測試表明，APC表面含有多種含氮物種，缺陷程度更高。

碳材料的電化學性能

電化學測試表明，APC具有超高的鋅離子存儲容量（255.2 mAh g-1），且展現了優(yōu)異的容量保持率（50000次循環(huán)后，容量保持率為95.5%）和倍率性能，而多孔碳PC容量只有71.1 mAh g-1且?guī)靷愋实停?7.6%）。

鋅離子存儲性能提升的內在機制

電化學測試和理論計算表明，鋅離子存儲容量的提升源于-NH2官能團上的孤電子對可以增加碳材料表面電荷密度，同時與Zn2+發(fā)生強相互作用，從而有效壓縮了EDLs厚度。

審核編輯：郭婷