液態(tài)電解液作為鋰離子電池及下一代鋰金屬電池的“血液”，其性能直接決定了電池的離子傳輸速率、界面阻抗以及長期循環(huán)的電化學穩(wěn)定性。然而，傳統(tǒng)的電解液研發(fā)往往依賴于昂貴且耗時的“試錯法”。面對由多種溶劑、鋰鹽以及不同摩爾比組合而成的海量化學空間，如何高效地篩選并設(shè)計出滿足特定性能指標（如高電導率、高庫倫效率）的配方，是行業(yè)亟待解決的難題。

針對這一挑戰(zhàn)，本文提出了一種融合了前向預測模型與反向生成方法的統(tǒng)一框架。該框架利用涵蓋單分子到分子混合物的多源數(shù)據(jù)（包括文獻實驗數(shù)據(jù)和大規(guī)模分子動力學模擬數(shù)據(jù)），不僅實現(xiàn)了對電解液性質(zhì)的精準預測，更開創(chuàng)性地利用生成式 AI 進行目標導向的配方反向設(shè)計。

“物理感知”的通用預測模型

Millennial Lithium

該研究首先構(gòu)建了一個高精度的前向預測模型，旨在解決電解液性質(zhì)預測中數(shù)據(jù)稀缺和物理約束缺失的問題。該模型的訓練過程分為三個階段：

分子預訓練：利用圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (GNN)對超過 24 萬個單分子數(shù)據(jù)進行多任務(wù)學習，生成通用的分子嵌入 (Molecular Embedding)，捕捉分子的熔沸點、介電常數(shù)、偶極矩等關(guān)鍵物理化學特征。

計算模擬預訓練：為了覆蓋更廣闊的配方空間，研究團隊利用分子動力學 (MD)模擬了超過 10 萬種電解液配方。通過一種具有排列不變性的注意力聚合機制，將分子嵌入與摩爾比信息整合成“電解液級嵌入”。這一階段模型重點學習了離子電導率和陰離子配位比之間的權(quán)衡關(guān)系。

實驗數(shù)據(jù)微調(diào)：利用收集整理的 1 萬余條實驗電導率數(shù)據(jù)對模型進行微調(diào)。為了避免非物理的預測結(jié)果，模型架構(gòu)中顯式地嵌入了描述電導率隨溫度（VTF方程類）和鹽濃度變化的經(jīng)驗方程，并引入了粘度參數(shù)（基于 Walden 規(guī)則），顯著提升了模型的泛化能力。

電解液配方預測與生成設(shè)計流程

基于擴散模型的反向配方生成

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傳統(tǒng)的篩選方法在面對組合爆炸時往往束手無策，而該研究引入了條件擴散模型來解決這一“反向問題”。

該生成模型可以根據(jù)設(shè)定的目標屬性（如特定的電導率值和陰離子配位比），直接生成滿足條件的電解液配方。為了解決實際應用中經(jīng)常遇到的“基礎(chǔ)配方約束”問題（例如：工業(yè)應用中通常要求 EC 含量 >20% 以保證鋰鹽溶解度，或 FEC <10% 以控制成本），研究人員提出了一種分類器引導擴散方法。

在 CGD 框架下，解碼器不僅用于還原分子信息，還充當分類器，計算生成配方與基礎(chǔ)配方約束之間的梯度，從而引導去噪過程向滿足約束的化學空間演化。測試表明，在要求同時滿足 EC/DMC/EMC 均 >20% 的復雜約束下，CGD 方法將配方生成的成功率提高了至少三個數(shù)量級。

生成性能

實驗驗證與性能突破

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為了驗證生成模型的實用性，研究團隊從生成的候選中篩選了 18 種配方進行實驗驗證。結(jié)果顯示，生成的配方在離子電導率上普遍優(yōu)于隨機選取的實驗配方。

更關(guān)鍵的是，拉曼光譜分析證實，為了追求高界面穩(wěn)定性而設(shè)定的高“陰離子配位比”目標在實驗中得到了復現(xiàn)。在生成的高電導率配方中，觀察到特征 FSI?峰向高波數(shù)移動，表明形成了富含陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)通常與“弱溶劑化”電解液相關(guān)，有利于在負極表面形成富含無機組分的SEI 膜，從而抑制鋰枝晶生長。

在隨后的Li||Cu 半電池測試中，其中一個生成的復雜配方 (EC / EA / DOL / THF / EGDEE / METHF / FEC / LiFSI) 展現(xiàn)了超過 95% 的庫倫效率。考慮到該配方包含 7 種溶劑，且任何一種不兼容溶劑都可能導致循環(huán)失敗，這一結(jié)果強有力地證明了該 AI 框架在設(shè)計高性能、多組分復雜電解液方面的巨大潛力。

實驗驗證

這項工作不僅展示了一個閉環(huán)的“干濕結(jié)合”電解液研發(fā)范式，證明了 AI 在處理多目標、多約束材料設(shè)計任務(wù)上的能力，也為探索高熵電解液等復雜化學體系提供了通用的方法論。隨著未來更多電化學穩(wěn)定性窗口、鋰離子遷移數(shù)等數(shù)據(jù)的引入，該框架有望進一步加速全能型電池電解液的開發(fā)進程。

原文參考：A unified predictive and generative solution for liquid electrolyte formulation

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