近日，南方科技大學(xué)機(jī)械與能源工程系陳熹翰副教授團(tuán)隊(duì)與合作者圍繞超快動(dòng)力學(xué)調(diào)制提升能量轉(zhuǎn)化效率方向展開深入研究，在光催化動(dòng)力學(xué)、自旋動(dòng)力學(xué)、熱電材料動(dòng)力學(xué)方向提出了一系列創(chuàng)新策略，并在關(guān)鍵技術(shù)領(lǐng)域取得了系列進(jìn)展，相關(guān)論文在材料、化學(xué)領(lǐng)域?qū)W術(shù)期刊 Advanced Materials、Chemical Sciences、Journal of Physical Chemistry Letters 發(fā)表。

雙氧水作為一種重要的化工產(chǎn)品，被廣泛應(yīng)用于醫(yī)用消毒、廢水處理、有機(jī)合成和造紙等領(lǐng)域?；诳稍偕茉吹墓?化學(xué)能量轉(zhuǎn)換在未來的經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)和產(chǎn)業(yè)轉(zhuǎn)型中具有重要意義。近日，研究人員通過構(gòu)建以金屬鎢為配位中心，羥基修飾的對(duì)苯二甲酸為配體的金屬有機(jī)聚合物(MIL-2OH-W)，實(shí)現(xiàn)了濃度高達(dá)1.02 g/L，光化學(xué)轉(zhuǎn)化效率高達(dá)2.74 %的光-熱協(xié)同雙氧水催化，相關(guān)研究成果以“Solar-driven Ultrafast Production of Gram-per-litre Level Hydrogen Peroxide with 2.74% Solar-to-chemical Efficiency via Synergistic Photothermal Catalysis by W-based Amorphous Metal-Organic Polymers”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊 Advanced Materials 上。

該成果模擬真實(shí)光催化條件的含羥基催化劑 MIL-OH-W 和 MIL-2OH-W 瞬態(tài)吸收結(jié)果，證實(shí)了光引發(fā)氧還原反應(yīng)(ORR)的存在以及提升溫度對(duì)衰減動(dòng)力學(xué)的加速作用。MIL-2OH-W 中羥基數(shù)量的增加導(dǎo)致更加明顯的光-熱協(xié)同作用。該研究對(duì)于實(shí)現(xiàn)雙氧水的大規(guī)模及工業(yè)生產(chǎn)具有一定現(xiàn)實(shí)意義。

南方科技大學(xué)與香港城市大學(xué)聯(lián)合培養(yǎng)博士研究生胡秋實(shí)為論文第一作者，香港城市大學(xué)葉汝全教授、北京師范大學(xué)凌力教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金和深圳市科創(chuàng)局的支持。

構(gòu)建機(jī)器學(xué)習(xí)框架，為鈣鈦礦自旋功能材料理性設(shè)計(jì)和高通量發(fā)現(xiàn)提供預(yù)測(cè)工具與理論依據(jù)

自旋電子學(xué)利用電子自旋作為信息載體，在量子計(jì)算、信息存儲(chǔ)及光電器件等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。鈣鈦礦材料憑借優(yōu)異的光電性能和強(qiáng)自旋軌道耦合效應(yīng)，在超快自旋電子學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力，但其自旋動(dòng)力學(xué)過程復(fù)雜，準(zhǔn)確預(yù)測(cè)仍面臨挑戰(zhàn)。針對(duì)這一問題，研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了一個(gè)面向合成前篩選的小樣本機(jī)器學(xué)習(xí)預(yù)測(cè)框架，相關(guān)成果以“Machine learning-driven prediction of ultrafast spin relaxation in metal halide perovskites for spintronic applications”為題發(fā)表在學(xué)術(shù)期刊 Chemical Science 上。

該框架模型使用分子量、HOMO/LUMO 能級(jí)、極化率和偶極矩等本征描述符，在包含52種鈣鈦礦材料的數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)，實(shí)現(xiàn)了自旋弛豫速率的高精度預(yù)測(cè)，在留一交叉驗(yàn)證條件下預(yù)測(cè)精度達(dá)到R2 = 0.99，并在獨(dú)立測(cè)試中驗(yàn)證了模型的良好泛化能力?？蚣苓M(jìn)一步結(jié)合 SHAP 可解釋性分析，揭示了分子量與前線軌道能級(jí)等關(guān)鍵因素對(duì)自旋弛豫行為的主導(dǎo)影響，從自旋–軌道耦合、聲子散射及電子–空穴交換等物理機(jī)制層面建立了清晰關(guān)聯(lián)，為鈣鈦礦自旋功能材料的理性設(shè)計(jì)和高通量發(fā)現(xiàn)提供了輕量化、可解釋且具備可推廣性的預(yù)測(cè)工具與理論依據(jù)。

南方科技大學(xué)博士后李建輝為論文第一作者，中國科學(xué)院物理研究所項(xiàng)曉東教授與陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金及廣東省重大基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究項(xiàng)目的支持。

手性誘導(dǎo)自旋軌道耦合在混合鈣鈦礦中實(shí)現(xiàn)長自旋極化壽命的量化

近日，團(tuán)隊(duì)在手性鈣鈦礦材料自旋軌道耦合(SOC)與自旋動(dòng)力學(xué)研究方面取得進(jìn)展，相關(guān)成果以“Quantification of Chirality Induced Spin?Orbit Coupling for Long Spin Polarized Lifetime in Hybrid Perovskite”為題發(fā)表于學(xué)術(shù)期刊 The Journal of Physical Chemistry Letters。

研究團(tuán)隊(duì)將手性有機(jī)分子(R/S)-4-(氨基乙基)哌啶(4AEP)引入碘化鉛基鈣鈦礦體系，成功制備了手性[(R/S)-4AEP]Pb4晶體和薄膜，并利用圓偏振泵浦–探測(cè)超快光譜技術(shù)系統(tǒng)研究了其載流子自旋動(dòng)力學(xué)行為。研究發(fā)現(xiàn)，手性誘導(dǎo)的自旋軌道耦合可在材料中產(chǎn)生約130 meV的顯著自旋分裂，使自旋極化壽命在室溫下延長至1納秒以上，顯著優(yōu)于常規(guī)鈣鈦礦體系。該研究工作表明手性誘導(dǎo)的 SOC 有效對(duì)抗了固有 SOC 場(chǎng)，抑制了自旋進(jìn)動(dòng)，從而實(shí)現(xiàn)了長壽命自旋態(tài)。密度泛函理論(DFT)計(jì)算進(jìn)一步揭示，手性結(jié)構(gòu)在第二價(jià)帶極值(VB2)處打破自旋簡(jiǎn)并，是實(shí)現(xiàn)大自旋分裂與長自旋壽命的關(guān)鍵機(jī)制。該研究為手性鈣鈦礦在自旋電子學(xué)中的應(yīng)用提供了新的物理認(rèn)識(shí)和材料設(shè)計(jì)思路。

南方科技大學(xué)博士生黃玉玲、東南大學(xué)博士生蔣智康為論文共同第一作者，華南師范大學(xué)趙錦柱教授、陳熹翰為論文通訊作者。南方科技大學(xué)為論文第一單位。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省高?？萍加?jì)劃項(xiàng)目的支持。

超快光譜揭示熱電材料載流子散射勢(shì)調(diào)控機(jī)制

近日，團(tuán)隊(duì)在熱電材料載流子輸運(yùn)機(jī)理研究方面取得新進(jìn)展，首次通過超快光譜手段定量揭示了載流子散射勢(shì)對(duì)熱電性能的決定性作用。相關(guān)成果以“Direct Experimental Evidence of Low Carrier Scattering Potential in High Performance Thermoelectric AgSbSe2 Crystal”為題發(fā)表于學(xué)術(shù)期刊 Advanced Materials。

研究人員以強(qiáng)陽離子無序特征的熱電材料 AgSbSe2 為研究對(duì)象，制備了高質(zhì)量 Cd 摻雜單晶，并利用飛秒泵浦–探測(cè)瞬態(tài)反射光譜對(duì)載流子動(dòng)力學(xué)進(jìn)行超快表征。研究發(fā)現(xiàn)，消除晶界缺陷并引入短程有序結(jié)構(gòu)可顯著降低總載流子散射勢(shì)，甚至產(chǎn)生負(fù)的外稟散射勢(shì)效應(yīng)，從而有效提升載流子遷移率和電輸運(yùn)性能。得益于散射勢(shì)的抑制，該材料在323–723 K溫區(qū)內(nèi)的平均功率因子提升近三倍，并在723 K下實(shí)現(xiàn)高達(dá)1.7的熱電優(yōu)值(zT)，為目前AgSbSe2體系的最高報(bào)道值之一。同時(shí)，短程有序引起的局域晶格畸變?cè)鰪?qiáng)了聲子散射，在保持高電導(dǎo)的同時(shí)有效降低了晶格熱導(dǎo)率?；谠摳咝阅軉尉е苽涞膯瓮葻犭娖骷?23 K溫差下實(shí)現(xiàn)了8%的能量轉(zhuǎn)換效率。

重慶大學(xué)博士生張凱琪、劉爽，南方科技大學(xué)博士生黃玉玲為論文共同第一作者，陳熹翰，重慶大學(xué)盧旭教授、周小元教授為論文通訊作者。該研究得到了國家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、廣東省高?？萍加?jì)劃項(xiàng)目、深圳市科技創(chuàng)新委員會(huì)項(xiàng)目以及中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金的支持。


審核編輯 黃宇