2022年12月19日，Chem. Mater.在線發(fā)表了武漢大學(xué)郭宇錚教授課題組的研究論文，題目為《Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials》。

原子薄二維(2D)材料在現(xiàn)代納米技術(shù)的各個研究領(lǐng)域中引起了極大的興趣并顯示出巨大的潛力。在此研究中，作者利用密度泛函理論(DFT)和密度泛函微擾理論(DFPT)系統(tǒng)地研究了一類二維家族材料，主要包括類石墨烯單層單氧化物、單氯化物和單氮化物(GLMMs)。首先，對GLMMs中天然點缺陷的能量穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，結(jié)果表明，大多數(shù)空位缺陷具有較高的形成能，特別是中性非金屬原子空位，顯示出在制備過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和較高的空位形成阻力。從頭算分子動力學(xué)(AIMD)也證實了GLMMs中無論有無缺陷的熱穩(wěn)定性。隨后，通過有效介電模型(EDM)和二維電子極化率同時探索了它們的介電性質(zhì)，并進(jìn)行了比較。研究發(fā)現(xiàn)，大多數(shù)GLMMs具有遠(yuǎn)高于h-BN的面外介電常數(shù)，是一種很有前途的器件應(yīng)用單層材料。此外，由于EDM對層厚的敏感性，二維電子極化率被證明在評估具有原子薄層的二維材料的介電性能方面比EDM方法具有顯著優(yōu)勢。所有理論計算結(jié)果提供了GLMMs的原子結(jié)構(gòu)和介電性質(zhì)的全面預(yù)測，旨在促進(jìn)此類新型二維材料的合成和進(jìn)一步應(yīng)用。

圖1 原子結(jié)構(gòu)、晶格常數(shù)和帶隙變化

圖2聲子譜、能帶結(jié)構(gòu)和電子局域函數(shù)

圖3 原子結(jié)構(gòu)、自旋電荷密度和空位缺陷形成能

圖4 具有空位缺陷的AIMD模擬

圖5 二維材料的介電常數(shù)變化

圖6 二維SrO的介電常數(shù)變化

圖7電子極化率的普遍比例關(guān)系

圖8電子極化率的統(tǒng)一幾何表示

【論文鏈接】

Gui, Q., Wang, Z., Zhang, Z. et al. Point Defect Stability and Dielectric Properties of Graphene-Like Monolayer Materials.Chem. Mater.,2022. https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.2c02371

審核編輯 ：李倩