作為一種新型半導體激光器，量子級聯(lián)激光器因其獨特的子帶間躍遷機制，具有高速響應、高非線性、輸出波長大范圍可調等特點。近年來隨著輸出光功率和電光轉化效率等性能指標的快速提升，量子級聯(lián)激光器已成為中紅外至太赫茲波段（波長約為3μm~300 μm）的主流激光光源，在大氣污染監(jiān)控、氣體檢測、太赫茲成像、生物醫(yī)療以及空間光通信等領域具有重要科學意義和應用價值。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，近期，北京量子信息科學研究院量子材料與器件研究部、中國科學院物理研究所北京凝聚態(tài)物理國家實驗室、中國科學院大學物理學院和中國科學院半導體研究所半導體材料科學重點實驗室組成的科研團隊在《光子學報》期刊上發(fā)表了以“面向片上傳感量子級聯(lián)激光器的研究進展（特邀）”為主題的文章。該文章第一作者為周斌茹，通訊作者為陸全勇。

本文闡釋了量子級聯(lián)激光器的發(fā)展歷程以及工作原理；分別重點討論了中紅外量子級聯(lián)激光器在高效率、大功率、波長可調諧以及片上傳感的應用等方面的研究進展，并對基于中紅外量子級聯(lián)激光器差頻太赫茲光源和光頻梳的發(fā)展進行敘述，最后進行了簡要總結與展望。

量子級聯(lián)激光器工作原理和發(fā)展歷程

1970年前后，半導體超晶格與量子阱的發(fā)現(xiàn)開辟了半導體能帶工程用于低維量子結構與器件研究的新方向。能帶工程也被稱為波函數(shù)工程或量子剪裁工程，其物理內涵是指利用分子束外延（MBE）或金屬有機化學氣相沉積（MOCVD）等具有單原子層級加工水平的超薄外延生長技術，通過改變材料的類型、組分、厚度及摻雜濃度等關鍵參數(shù)，設計并制備具有預期能帶特性與量子限制效應的低維結構材料與器件，如半導體超晶格、量子阱、量子線與量子點及其光電子量子器件等。幾十年來，能帶工程技術在低維體系物理研究和量子功能器件中取得了一系列成果并被廣泛應用。利用能帶工程設計制備激光器的研究經歷了四個重要階段：半導體異質結激光器、應變量子阱激光器、量子線激光器以及量子點激光器，上述器件都基于偏壓下導帶和價帶間載流子的輻射復合，激發(fā)光波長取決于材料的帶隙能量。

在1994年，美國Bell實驗室的的FAIST J和CAPASSO F等首次報道了利用分子束外延技術制備的以InGaAs/InAlAs為有源區(qū)的InP基量子級聯(lián)激光器，其是以電子在多層量子阱結構導帶的子帶間躍遷產生激射的新型半導體激光器，激射波長為4.2 μm，該工作開辟了半導體激光器的新領域。

如圖1所示，量子級聯(lián)激光器的有源工作層是電子輻射躍遷的核心區(qū)域，其是基于超晶格或者多量子阱結構，主要包括有源區(qū)（active region）和注入?yún)^(qū)（injector region）。當量子阱層厚度與電子的德布羅意波長處于同一數(shù)量級時，由于量子尺寸限制效應的存在，電子在垂直于量子阱方向上的運動為量子化，即出現(xiàn)了一系列分立的子帶能級。電子由勢壘共振隧穿進入有源區(qū)的上能級，并由高能級躍遷至低能級，發(fā)射光子。隨后電子由出口勢壘隧穿進入注入?yún)^(qū)，經過弛豫冷卻后進入下一個級聯(lián)結構進行躍遷并發(fā)射光子。

以此往復，通過級聯(lián)結構可使一個電子產生與級數(shù)相同的N個光子。量子級聯(lián)激光器的出現(xiàn)有效突破了現(xiàn)有半導體激光器在輸出波段上的限制，可通過調節(jié)量子阱厚度調節(jié)輸出波長。與傳統(tǒng)的二極管激光器相比，由于沒有俄歇復合的影響，量子級聯(lián)激光器的閾值電流相比于二極管激光器有所降低，具有較高的閾值電流和功率斜率效率的溫度特性。

圖1 首次報道的量子級聯(lián)激光器的能帶圖

2002年，BECK M等制備了第一個室溫連續(xù)工作的掩埋異質結型量子級聯(lián)激光器，其激射波長為9.1 μm，室溫下器件的光輸出功率為3 mW。2006年，F(xiàn)AIST J課題組首次報道了基于外部諧振腔的可調諧中紅外量子級聯(lián)激光器，其波長調諧范圍為8.2μm~10.4 μm。國內從事量子級聯(lián)激光器研究的單位主要有中國科學院半導體研究所、中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術研究所、中國科學院長春光學精密機械與物理研究所等。2009年，中國科學院半導體研究所劉峰奇課題組首次采用固體源分子束外延技術生長出室溫連續(xù)工作的量子級聯(lián)激光器，填補了國內空白。

近年來，該課題組已制備了多支中紅外至THz范圍內的高性能量子級聯(lián)激光器，并達到國際先進水平。中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術研究所及中國科學院長春光學精密機械與物理研究所分別在THz QCL光頻梳及激光合束方面取得了一定進展。從1994年被首次研制成功至今，量子級聯(lián)激光器受到了越來越多科研團隊的關注及研究，其在民事和軍用領域的應用被不斷挖掘。

大功率、高效率量子級聯(lián)激光器

近年來，量子級聯(lián)激光器在遠距離有害物和爆炸物探測、生物醫(yī)療、紅外對抗及遠程自由空間光通信領域有重要的應用價值。由于靈敏度及范圍與激光器的輸出功率成正比，因此進一步提高器件的輸出功率和電光轉化效率是研究人員努力的目標之一。通過對器件結構設計、材料外延生長技術以及器件制備工藝進行改進，量子級聯(lián)激光器的輸出功率、電光轉換效率、光束質量、閾值電流密度等關鍵參數(shù)被不斷優(yōu)化。

目前，輸出功率的提升重點集中于量子級聯(lián)激光器有源區(qū)結構的改進，如雙聲子共振設計、單聲子共振設計、非共振抽取有源區(qū)設計、淺阱有源區(qū)設計、束縛-連續(xù)躍遷結構等。圖2（a）顯示了QCL內載流子的限制和輸運問題。

圖2 大功率量子級聯(lián)激光器有源區(qū)設計圖及裝置示意圖

2011年，BAI Y等報道了激射波長4.9 μm的InP基量子級聯(lián)激光器，其室溫連續(xù)波輸出功率達到5.1 W，脈沖電光轉換效率達到27%，如圖2（a）~（b）。該器件的有源區(qū)基于淺阱高壘設計，包括5種材料，分別是用于應力平衡/補償?shù)牧孔于?In0.69Ga0.31As和勢壘In0.36Al0.64As、AlAs插入層以及晶格匹配的In0.53Ga0.47As和In0.52Al0.48As層，這種結構可以極大地降低載流子泄露而實現(xiàn)了高的載流子注入效率。

如圖2（c）所示，在長波長8 μm波段，2019年ZHOU W等采用口袋型注入?yún)^(qū)設計，降低高能載流子的逃逸，QCL實現(xiàn)脈沖條件下20%的電光轉換效率。為了解決連續(xù)工作條件下的散熱問題，采用片上集成光學相控陣列原理與技術，連續(xù)輸出功率達8.2 W，為QCL在所有激射波段內的最高片上連續(xù)輸出功率記錄。當前量子級聯(lián)激光器的廣泛應用的瓶頸之一是其制備成本居高不下。2020年，中國科學院半導體研究所WANG H等采用束縛-連續(xù)躍遷的有源區(qū)設計，實現(xiàn)了7.7 μm的InP基量子級聯(lián)激光器，其在室溫下輸出功率達到1.17 W，電光轉換效率為9.08%。2023年，同組的FEI T等采用MOCVD 技術研制出室溫連續(xù)功率達3 W的4.6 μm波段量子級聯(lián)激光器和室溫連續(xù)功率達1 W的9.0 μm波段量子級聯(lián)激光器，達到國際領先水平。圖3（b）總結了基于MBE 和MOCVD 技術的高性能量子級聯(lián)激光器。MOCVD技術是當前產業(yè)界最常用的III-V化合物半導體外延技術，基于MOCVD技術的高性能量子級聯(lián)激光器的研制成功預示著其產業(yè)化的巨大前景。

圖3 采用不同晶體生長方法生長的QCL室溫連續(xù)工作輸出的最高功率

波長可調諧量子級聯(lián)激光器

寬調諧量子級聯(lián)激光器在化學、天文、物理和生物領域具有一定的應用價值。特別是，通過使用配備相應寬調諧單模QCL的激光吸收光譜，可以同時測量電磁（EM）光譜中紅外線范圍內的多個分子吸收特征，從而實現(xiàn)對多種痕量氣體的高分辨率光譜分析。波長調諧量子級聯(lián)激光器的常用制備方法主要包括兩種：單片可調諧量子級聯(lián)激光器以及外腔（EC）量子級聯(lián)激光器。

除了寬調諧范圍外，應用于氣體傳感、光譜分析等領域的量子級聯(lián)激光器還需具有高邊模抑制比的單模性能?；陔p溝道法布里-珀羅（FP）腔的量子級聯(lián)激光器由于具有易加工、光反饋效率高等優(yōu)勢，受到大量研究人員的關注。但其光反饋不具有選模機制，在光譜和遠場分布上均表現(xiàn)出顯著的多模激射。因此，得到窄線寬、單縱模的量子級聯(lián)激光器成為了研究熱點。現(xiàn)階段國內外已報道了一系列低功耗低閾值的單模量子級聯(lián)激光器，其在氣體檢測領域發(fā)揮了重要作用。

單模量子級聯(lián)激光器

產生量子級聯(lián)激光器單模的方式包括：集成外部諧振腔、分布反饋、分布布拉格反射（DBR）、超短腔QCL以及耦合腔QCL等。如圖4 所示，2020年，LUQ Y等通過對分布式反饋光柵耦合設計的優(yōu)化以及反射層的改進，制備了波長范圍為3.8μm~8.3 μm內的高效率單模量子級聯(lián)激光器，室溫下連續(xù)輸出功率達5 W，墻插效率為16.6%。二級DFB光柵QCL適用于實現(xiàn)面發(fā)射，盡管在脊方向的光束質量高，但在垂直于脊方向的發(fā)散角很大，使得光束呈狹長橢圓分布。因此，研究人員提出了將二維光子晶體分布反饋（PCDFB）耦合機制引入量子級聯(lián)激光器中，以此得到單色性好、光束質量高、大功率的器件。

圖4 單模量子級聯(lián)激光器實例

EC中紅外量子級聯(lián)激光器

得益于量子級聯(lián)激光器性能的提升以及腔體配置的優(yōu)化，外腔式量子級聯(lián)激光器現(xiàn)已成為各種應用中最重要的調諧方法之一。EC-QCL主要包括脈沖外腔、連續(xù)波外腔以及連續(xù)調諧量子級聯(lián)激光器，其結構主要有Littrow以及Littman-Metcalf 配置兩種。對于Littrow配置，光柵的一階衍射光束作為光反饋反射回激光腔，零階光束則作為激光輸出，同時可通過旋轉光柵角度來達到單模、波長調諧的目的，但存在光束隨光柵旋轉發(fā)生位移及調模的問題。而在Littman-Metcalf中，一階衍射光束通過附加鏡反射回光柵，隨后反饋至器件。其波長調諧通過調諧附加鏡實現(xiàn)，因此該配置具有固定的光束方向和自由跳模調諧。但考慮到Littrow配置的機械結構更簡單、波長選擇性更有效且輸出效率高，因此目前的EC-QCL以Littrow配置為主。

2001年，LUO G P等首次報道了量子級聯(lián)激光器與外腔的集成，該量子級聯(lián)激光器由三個量子阱有源區(qū)組成，采用Littrow配置實現(xiàn)了單模及波長可調諧。在80 K時，EC-QCL在4.5 μm、5.1 μm波長處分別實現(xiàn)了～65 nm及～88 nm的調諧范圍。2007年，瑞士蘇黎世聯(lián)邦理工學院的MOHAN A等首次報道了室溫連續(xù)工作的EC-QCL，裝置示意圖如圖5（a）所示，其波長調諧范圍為7.96μm~8.84 μm，在20 ℃下，器件的輸出光功率為20 mW。CENTENO R等報道了一種用于對具有寬帶和單線吸收特征的分子進行紅外振動光譜分析的高功率、可廣泛調諧的連續(xù)波外腔量子級聯(lián)激光器，結果展示于圖5（b）中。

圖5 EC量子級聯(lián)激光器實例

單片可調諧量子級聯(lián)激光器

單片可調諧的量子級聯(lián)激光器為克服EC-QCL存在的局限提供了新的方法，其主要包括DFB-QCL陣列、采樣光柵-QCL（SG-QCL）、耦合腔QCL以及溝道型-QCL（slot-QCL）等。2009年，哈佛大學CAPASSO F研究團隊報道了32個DFB-QCL組成的陣列，如圖6（a）中所示，通過改變光柵周期實現(xiàn)了8.71μm~9.47 μm范圍的波長調諧。美國西北大學SLIVKEN S等將光柵周期為753 nm、768 nm及783 nm的一階光柵直接定義在有源區(qū)頂部的300 nm InGaAs層上，通過改變注入的直流電流，使制備的4.8 μm波長的SG-QCL實現(xiàn)了270 nm調諧范圍。次年，該研究團隊在上述研究的基礎上，報道了基于數(shù)字級聯(lián)光柵-采樣光柵分布式反饋（DCG-SGDFB）的量子級聯(lián)激光器，器件的設計如圖6（b）所示，部分補償了標準高效量子級聯(lián)激光器核心中光學增益的波長依賴性，實現(xiàn)了500 nm的全調諧范圍，且為單模激射，邊模抑制比>20 dB。

圖6 單片可調諧量子級聯(lián)激光器示意圖

量子級聯(lián)激光器光頻梳

光頻梳（OFC）是一種獨特的激光源，其在頻域上表現(xiàn)為一系列離散、等間隔的相干光譜線，在光通信、頻率計量、原子鐘、測距、光譜學分析以及低噪聲微波產生等領域具有廣泛的應用。2005年，H?NSCH W以及HALL Y由于在激光精密光譜學包括光頻梳技術領域取得的成就，獲得諾貝爾物理學獎，自此，光頻梳技術進入了快速發(fā)展階段。目前，多種技術已被證實可用于產生光頻梳，包括鎖模激光器、Kerr-非線性微諧振器，然而上述技術難以實現(xiàn)中紅外波段至太赫茲（THz）范圍（波長λ為3μm~300 μm）的光頻梳。為了解決上述問題，差頻產生、光參量振蕩以及光波導天線等方案被提出，但上述方案所需的光學裝置較復雜，這無疑對光頻梳的實際應用增加困難。

由于導帶內子帶躍遷的量子級聯(lián)激光器具有極高的非線性，2012年，F(xiàn)AIST J等利用其有源區(qū)的強三階非線性系數(shù)，證明了在波導群速率色散足夠低的設計下，量子級聯(lián)激光器可通過四波混頻效應將色散的FP模式鎖定成具有固定相位的等頻率間隔的光頻梳模式，實現(xiàn)了中紅外量子級聯(lián)激光器光頻梳輸出。2014年，該團隊提出了一種基于量子級聯(lián)激光器光頻梳的緊湊型半導體電驅動雙梳光譜儀，同時利用該雙梳光譜儀演示了GaAs和水蒸氣的寬帶高分辨率（80 MHz）吸收光譜。2015年，VILLARES G等報道了一種基于中紅外量子級聯(lián)激光器頻率梳的片上雙梳源，通過在量子級聯(lián)激光器旁集成微加熱器實現(xiàn)對于雙梳偏移頻率的控制，該工作闡釋了緊湊型、片上集成雙梳系統(tǒng)的可行性。2017年，美國西北大學LU Q Y等實現(xiàn)了大功率、高效率的中紅外量子級聯(lián)激光器光頻梳，通過四波混合技術實現(xiàn)高效寬帶鎖模，制備的光頻梳電光轉化效率達6.85%，在λ~8 μm處具有高達880 mW的高功率輸出，適用于~290種模式，覆蓋110 cm?1的光譜范圍。隨后在2019年，該研究團隊繼續(xù)報道了一種室溫太赫茲光頻梳，其基于腔內集成DFB 光柵的下轉化單模中紅外量子級聯(lián)激光器產生，器件的剖面示意圖如圖7（b）所示，其頻率范圍為2.2THz~3.3 THz，室溫下連續(xù)波功率達5 μW。2022年，JAIDL M等采用芯片鍵合的方式實現(xiàn)了無缺陷環(huán)形太赫茲量子級聯(lián)激光器與硅襯底的結合，并觀察到頻譜帶寬為70 GHz的光頻梳，該技術為未來硅基異質集成太赫茲器件的制備及應用奠定了基礎。

圖7 量子級聯(lián)激光器光頻梳示意圖

基于量子級聯(lián)激光器室溫差頻太赫茲光源

從20世紀80年代太赫茲電子器件和太赫茲時域光譜學的研究開始，太赫茲（0.3THz~10 THz）領域的研究迅速由基礎科學擴展到現(xiàn)實應用中。相比于高頻的紅外和低頻的微波波段，THz波段電磁波是一種非電離輻射，其對生物組織輻射影響很小，能量僅為X射線透視、散射等電離輻射的百萬分之一，可應用于機場、地鐵等入口處的無害安檢和成像檢測。此外，許多分子氣體如硫化氫（H?S）、甲醛（H?CO）等在該波段有較強的吸收作用，具有比紅外波段更明顯的特征吸收峰，并且線型重疊較少，使得氣體的辨識更加容易。目前，肖特基二極管、共振隧穿二極管、碰撞離化雪崩二極管等電子器件在1 THz以下的低頻段都可以產生室溫THz光輻射，但其頻率很難覆蓋1 THz以上。GaAs基的THz量子級聯(lián)激光器的激射波長可覆蓋1THz~5 THz范圍，低溫時輸出功率也達到了瓦級大關，但至今仍未實現(xiàn)室溫工作。針對上述問題，研究人員提出了基于中紅外量子級聯(lián)激光器的腔內差頻（DFG）方案，其可產生室溫工作、頻率覆蓋1THz~5 THz的光源。

中紅外QCL差頻產生室溫THz波的研究極富挑戰(zhàn)性，需要具有良好的中紅外QCL研究基礎。2007年哈佛大學CAPASSO F組首次報導了THz-DFG QCL，他們采用相匹配模式，80 K 輸出功率約60 nW。2011年，LU Q Y等首次實現(xiàn)了室溫單模THz-DFG QCL光源，如圖8（a）所示，其提出采用復式光柵波導來實現(xiàn)單模雙波長激射，該工作可將差頻的THz波長溫度漂移系數(shù)降低到中紅外波段的十分之一，使得THz-DFG QCL成為波長更穩(wěn)定的緊湊型THz光源。隨后通過優(yōu)化波導層厚度、摻雜及器件工藝，實現(xiàn)了3.5 THz下峰值功率1.9 mW，3.6 THz連續(xù)波功率14 μW（圖6（b））。

圖8 基于量子級聯(lián)激光器室溫差頻太赫茲光源實例

量子級聯(lián)激光器在片上傳感等領域的應用

目前，隨著量子級聯(lián)激光器的快速發(fā)展，其在諸多領域發(fā)揮關鍵作用。特別地，具有響應速度快、對目標氣體特異性強等特點的氣體傳感技術已被證明是一種可靠的痕量氣體測量技術，其在生物醫(yī)療、軍事領域有很大的應用前景，越來越引起研究人員的關注。傳統(tǒng)的氣體傳感技術大多基于分離傳感器等組裝，限制了在實際中的應用。相比分立式氣體傳感技術，片上集成的氣體傳感技術可在微納尺度內檢測目標物，滿足微小型化/芯片化、輕量化、低功耗氣體檢測的需求，成為“載人航天、星際（如火星）探測”等深空氣體探測領域的優(yōu)選解決方案。

2013年，SCHWARZ B等基于開發(fā)的雙功能量子級聯(lián)激光器和探測器有源區(qū)，實現(xiàn)了量子級聯(lián)激光器與量子級聯(lián)探測器（QCD）的片上集成，其可作為中紅外氣體傳感器。如圖9（a）所示，2016年，美國西北大學ZHOU W J等將8個SGDFB-QCL組成的陣列與片上合束器進行集成，實現(xiàn)了6.2μm~9.1 μm波長范圍內的可調諧QCL光源。并采用該可調諧激光源對甲烷進行了快速寬帶光譜測量（520 cm?1），其結果與使用標準低速紅外光譜儀得到的測試結果非常吻合。這種緊湊型的單片大范圍可調諧激光技術為近紅外光譜和化學傳感帶來新的機遇。隨后，WANG R J 等報道了一種可室溫連續(xù)工作的硅基DFB-QCL陣列，通過將InP基外延鍵合至硅-波導襯底上實現(xiàn)了硅基片上集成，其為實現(xiàn)可同時檢測多種氣體的全集成硅光子傳感器提供了可能。

圖9 片上傳感的量子級聯(lián)激光器實例

結論

經歷了過去三十多年的研究，量子級聯(lián)激光器得到了突飛猛進的發(fā)展，已成為中紅外和太赫茲波段的主流激光光源，在片上傳感、氣體檢測、自由空間光通信、定向紅外對抗以及生物醫(yī)療等領域具有廣闊的應用前景。本文對量子級聯(lián)激光器的發(fā)展及原理進行簡要闡釋，并梳理了不同應用場景下的量子級聯(lián)激光器，包括大功率、高效率、單模、波長可調諧、光頻梳、差頻太赫茲光源以及片上傳感上的應用等。目前，量子級聯(lián)激光器在醫(yī)療、氣體檢測、紅外對抗等領域已開始實現(xiàn)商用化。因其優(yōu)異的性能，相信在未來量子級聯(lián)激光器的價值會被不斷挖掘，在人民生命健康及國家科技發(fā)展方面扮演重要角色。

論文鏈接：

DOI: 10.3788/gzxb20235210.1052409

審核編輯：劉清