過(guò)渡金屬二硫族化合物（TMDs）因其獨(dú)特的激子效應(yīng)、高折射率和顯著的光學(xué)各向異性，在納米光子學(xué)領(lǐng)域展現(xiàn)出巨大潛力。本研究采用Flexfilm全光譜橢偏儀結(jié)合機(jī)械剝離技術(shù)，系統(tǒng)測(cè)量了多種多層TMD薄膜材料的光學(xué)常數(shù)。研究表明，半導(dǎo)體性TMD（如MoTe?）表現(xiàn)出極高的折射率（n∥≈4.84）和強(qiáng)雙折射（Δn≈1.54），而金屬性TMD（如TaS?）在近紅外波段顯示出雙曲型光學(xué)響應(yīng)。這些結(jié)果為未來(lái)全TMD納米光子器件的設(shè)計(jì)提供了重要的數(shù)據(jù)支持，并指出了各向異性光調(diào)控的新方向。

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實(shí)驗(yàn)方法：機(jī)械剝離與橢偏技術(shù)

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機(jī)械剝離的多層TMDs基底上的光譜橢偏測(cè)量示意圖

樣品制備： 采用機(jī)械剝離法（Scotch-tape method）從高質(zhì)量塊體晶體制備多層TMD樣品。為提高測(cè)量精度，本文優(yōu)化了干法轉(zhuǎn)移工藝：

• 通過(guò)加熱PDMS至60°C降低TMD薄膜粘附力，實(shí)現(xiàn)大面積均勻轉(zhuǎn)移（橫向尺寸>300 μm）；
• 半導(dǎo)體TMD薄膜（如MoS?）轉(zhuǎn)移至表面有自然氧化層（~1-3 nm）的硅襯底；
• 金屬性TMD薄膜（如TaS?）則轉(zhuǎn)移至3/8.8 μm厚的熱氧化SiO?/Si襯底，以增強(qiáng)光信號(hào)干涉調(diào)制。
  

厚度通過(guò)表面輪廓儀校準(zhǔn)（范圍：50 nm - 數(shù)微米），確保全光譜橢偏對(duì)各向異性的敏感性。

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橢偏測(cè)量

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用于橢偏測(cè)量的剝離 TMD 薄片的示例性圖像

使用全光譜橢偏儀儀，在300-1700 nm波段（步長(zhǎng)1 nm）和20°–75°入射角下測(cè)量Mueller矩陣。針對(duì)不同類型的TMD，采用定制化分析模型：

• 半導(dǎo)體TMD薄膜：采用多振蕩Tauc-Lorentz模型描述面內(nèi)介電函數(shù)，單一紫外振子模型描述面外分量；
• 金屬TMD薄膜：引入Drude模型擬合自由電子響應(yīng)，并結(jié)合干涉法提高數(shù)據(jù)可靠性；
• 雙軸薄膜：通過(guò)樣品旋轉(zhuǎn)測(cè)量分離ε??和ε??分量。
  

數(shù)據(jù)分析中嚴(yán)格考慮表面粗糙度、厚度不均和儀器帶寬效應(yīng)，均方誤差（MSE）<10驗(yàn)證了模型的準(zhǔn)確性。

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半導(dǎo)體TMDs：高折射率與強(qiáng)各向異性

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單軸半導(dǎo)體 TMD 薄片的介電常數(shù)：(a) MoS?，(b) MoSe?，(c) MoTe?，(d) WS?，和 (e) WSe?

關(guān)鍵數(shù)據(jù)：

• 最高折射率：MoTe?在1550 nm處達(dá) n∥≈4.84，遠(yuǎn)超傳統(tǒng)材料（硅~3.47，砷化鎵~3.37）。
• 折射率趨勢(shì)：Mo基 > W基，且遵循 nMoS?< nMoSe??< nMoTe?，與DFT預(yù)測(cè)一致。 ?
• 低損耗窗口：近紅外區(qū)吸收可忽略，適用于低損耗波導(dǎo)與諧振腔。

各向異性：

1550 nm處常見(jiàn)TMDs的折射率與傳統(tǒng)半導(dǎo)體對(duì)比：(a) 面內(nèi)折射率, (b) 面外折射率, (c) 雙折射率Δn=n∥?n⊥半導(dǎo)體TMD在1550 nm的光學(xué)參數(shù)對(duì)比

• 雙折射值Δn（n∥ - n⊥）：MoTe?最高（~1.54），是傳統(tǒng)雙折射材料（如TiO?, Δn≈0.3）的5倍以上，為偏振光學(xué)器件提供新可能。
• 面外折射率差異：n⊥范圍2.44（WS?）至3.3（MoTe?），導(dǎo)致顯著雙折射。

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金屬TMDs：雙曲行為與等離子體特性

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單軸金屬TMD薄片的介電常數(shù)：(a) TaS?, (b) TaSe?, (c) NbSe?

單軸金屬：

• TaS?/TaSe?：面內(nèi)Re(ε)在~1110/1217 nm處由正轉(zhuǎn)負(fù)，面外Re(ε)始終為正 → 天然雙曲材料，支持等離子體應(yīng)用。
• NbSe?：>1390 nm時(shí)介電函數(shù)實(shí)部全為負(fù)，面外負(fù)值源于洛倫茲響應(yīng)（非自由電子）。

雙軸材料介電常數(shù)：(a) 半導(dǎo)體ReS?, (b) 金屬WTe?

雙軸金屬WTe?：

• 無(wú)近紅外雙曲性（多層削弱效應(yīng)），但面內(nèi)雙折射Δ(n?? - n??)高達(dá)~1.12（880 nm）。
• 800 nm附近異常各向異性：Re(ε??) > Re(ε??) > Re(ε??)。

本研究通過(guò)寬波段（300-1700 nm）全光譜橢偏儀測(cè)量，系統(tǒng)地分析了多層過(guò)渡金屬二硫族化合物（TMDs）的光學(xué)常數(shù)（折射率、介電函數(shù)、各向異性等）。研究包含半導(dǎo)體性（WS?/WSe?/MoS?等）、面內(nèi)各向異性（ReS?/WTe?）和金屬性（TaS?/TaSe?等）TMDs，揭示了其高折射率（MoTe?達(dá)~4.84）、強(qiáng)光學(xué)各向異性（Δn≈1.54）和近紅外低損耗等特性，并發(fā)現(xiàn)金屬性TMD在1000-1300 nm范圍內(nèi)存在雙曲型光學(xué)響應(yīng)潛力。

Flexfilm全光譜橢偏儀

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全光譜橢偏儀擁有高靈敏度探測(cè)單元和光譜橢偏儀分析軟件，專門用于測(cè)量和分析光伏領(lǐng)域中單層或多層納米薄膜的層構(gòu)參數(shù)（如厚度）和物理參數(shù)（如折射率n、消光系數(shù)k）

• 先進(jìn)的旋轉(zhuǎn)補(bǔ)償器測(cè)量技術(shù)：無(wú)測(cè)量死角問(wèn)題。
• 粗糙絨面納米薄膜的高靈敏測(cè)量：先進(jìn)的光能量增強(qiáng)技術(shù)，高信噪比的探測(cè)技術(shù)。
• 秒級(jí)的全光譜測(cè)量速度：全光譜測(cè)量典型5-10秒。
• 原子層量級(jí)的檢測(cè)靈敏度：測(cè)量精度可達(dá)0.05nm。

本研究通過(guò)Flexfilm全光譜橢偏儀系統(tǒng)建立了10種TMDs薄膜的光學(xué)數(shù)據(jù)庫(kù)，揭示了高折射率（MoTe?, n4.84）、強(qiáng)雙折射（Δn1.54）及金屬TMDs的雙曲響應(yīng)特性，為光伏與納米光子學(xué)薄膜分析提供關(guān)鍵技術(shù)支撐。原文出處:《Optical Constants of Several Multilayer Transition Metal Dichalcogenides Measured by Spectroscopic Ellipsometry in the 300?1700 nm Range: High Index, Anisotropy, and Hyperbolicity》

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